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UV强化草酸络合Fe3+活化过硫酸盐氧化降解苯胺

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大C 0 392 2021-02-02
【摘要】采用UV-草酸络合Fe3+[UV-Fe(C2O4)3-3]活化过硫酸钠(PS)氧化降解苯胺,研究了Fe(C2O4)3-3浓度,PS浓度,pH对PS活化效率及苯胺氧化降解效果的影响机制.结果表明,Fe(C2O4)3-3浓度和pH决定了UV-Fe(C2O4)3-3体系中Fe3+向Fe2+的转化过程,并对活化PS氧化降解苯胺产生显著影响.
  • 苯胺是一种重要的有机化工原料和精细化工中间体,同时也具有强致癌、致畸、致突变效应,被世界卫生组织国际癌症研究机构列入三类致癌物清单.由于含苯胺废水毒性强、生物降解性差,通过常规的生化处理系统难以有效处理,直接排放到水体可能产生环境风险.高级氧化技术为含苯胺等有毒有害有机污染物废水的处理提供了一种有效途径,其中基于SO·-4的氧化技术是近年来兴起的一种新型高级氧化技术,对水体中的有机污染物具有较好的氧化去除效果.

    国内外研究者采用了过渡金属、热、光、碱等多种方式活化PS产生SO·-4氧化降解有机污染物.其中,过渡金属Fe2+活化PS所需活化能仅为14.8kcal·mol-1(62kJ·mol-1),低于热活化等其他活化方式,因此被认为是最经济有效的活化方法.然而,游离态的Fe2+在酸性极低或中碱性条件下活化PS效果较差;同时,Fe2+在活化PS反应初期即被迅速消耗,导致PS活化持续效果较差;此外,反应初始阶段大量游离态的还原性Fe2+对活化产生的SO·-4产生强烈的淬灭作用,降低了SO·-4氧化降解有机污染物的效率.

    针对上述问题,近几年有研究者尝试采用络合剂络合Fe2+,通过络合剂对Fe2+的屏蔽效应,提高Fe2+对pH的适应能力,并调控Fe2+参与反应的速率,有效提高了Fe2+持续活化PS氧化降解有机污染物的效率.但是,该方法仍未能彻底解决Fe2+浓度衰减的问题.因此,在络合铁离子活化PS体系中,通过络合作用调控铁离子的同时,更有效地促进反应体系中累积的Fe3+向Fe2+循环转化,是进一步提高铁离子持续活化PS氧化能力的关键.为此,本研究采用具有光敏性的草酸作为Fe3+络合剂,分析了UV光照通过强化铁离子循环转化来提高PS活化氧化降解苯胺的效果和主要影响因素.

    1材料与方法

    1.1主要试剂

    草酸高铁铵[(NH4)3Fe(C2O4)3·3H2O]、三氯化铁(FeCl3·6H2O)购自阿拉丁化学试剂有限公司,过硫酸钠(Na2S2O8)购自天津市科密欧化学试剂有限公司,1,10-邻菲罗啉(C12H8N2·H2O)和碘化钾(KI)购自天津市天大化学试剂厂,所有药品均为分析纯.

    1.2实验仪器

    高效液相测谱仪(LC-20A,日本Shimadzu)、紫外可见分光光度计(UV-2310Ⅱ,上海天美科技有限公司)、低压汞灯(15W,44μW/cm2,Philips)、pH仪(pH510,美国Eutech).

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